Patrick Desjardins
Professeur titulaire

Titulaire, Chaire de recherche du Canada en physique de la matière condensée
Regroupement québécois sur les matériaux de pointe (RQMP)
Groupe de recherche en physique et technologie des couches minces
Département de génie physique, patrick.desjardins@polymtl.ca

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Nanostructures auto-assemblées et auto-organisées pour la microélectronique et l'optoélectronique: Mécanismes de formation, propriétés et dispositifs

Sommaire

qd xtem.gif (111139 bytes)La définition de motifs de taille nanométrique sur des couches semi-conductrices permet de fabriquer des circuits à haute densité et des dispositifs ultra-rapides. L’utilisation des techniques conventionnelles de lithographie est cependant limitée par la résolution optique et par les dommages résiduels liés à la gravure. Des approches innovatrices comme la formation de nanostructures auto-assemblées via une rugosité de surface induite par les contraintes ou des limitations cinétiques sont très prometteuses pour contourner les difficultés reliées à la fabrication de structures de dimensionalité réduite. L’auto-assemblage des nanostructures est provoqué par des processus naturels que nous contrôlons par le choix des conditions de croissance. Nous utilisons le système modèle InAs/InP pour étudier les facteurs cinétiques et thermodynamiques à l’origine de l’auto-assemblage et de l’auto-organisation, pour déterminer les limites fondamentales à la croissance de nanostructures via ces processus naturels et pour évaluer la performance des nanostructures dans les dispositifs. Nous mesurons et modélisons l’évolution de la forme, de la taille, de la distribution de taille et de la densité surfacique des îlots InAs pendant l’auto-assemblage afin d’établir les conditions de croissance nécessaires pour maintenir la forme optimale des nanostructures lors de leur enfouissement dans la matrice et pour obtenir un réseau tridimensionnel parfaitement organisé et périodique.

 

Problématique

L’utilisation d’hétérostructures semi-conductrices à puits quantiques sous contraintes (confinement en une dimension) permet, en optoélectronique, d’ajuster la longueur d’onde d’opération des dispositifs et de diminuer le courant de seuil des lasers en rendant les bords des bandes de valence plus symétriques. Nous avons démontré pour le cas des modulateurs optiques qu’il est possible d’optimiser les hétérostructures en effectuant non seulement l’ingénierie de la largeur de la bande interdite mais en ajustant aussi l’alignement des bandes électroniques proprement dites. En augmentant le confinement quantique à deux ou trois dimensions (lignes et boîtes quantiques), nous pouvons, entre autres, diminuer davantage le courant de seuil des lasers et éliminer la dépendance de la longueur d’onde par rapport à la température d’opération, deux caractéristiques nécessaires pour les prochaines générations de dispositifs optoélectroniques destinés aux télécommunications et au stockage et traitement de l’information. La validité de ces concepts a été démontrée pour des dispositifs fabriqués par gravure sous-micronique de lignes et de boîtes quantiques dans des hétérostructures. L’intérêt technologique de cette approche est cependant restreint par la limite de résolution des techniques conventionnelles de lithographie, les dommages résiduels liés à la gravure des motifs et la lenteur des procédés d’écriture directe par faisceaux d’électrons et d’ions pour la lithographie à haute résolution.

La croissance Stranski-Krastanov (SK) est un mode d’évolution de la morphologie de surface de couches contraintes particulièrement intéressant. Une couche de mouillage parfaitement plane croît lors des étapes initiales du procédé. Puis, suite au dépôt de quelques monocouches atomiques (MC), l’énergie élastique accumulée devient suffisante pour favoriser la formation ‘d’îlots’. Par exemple, le dépôt de plus de 3 MC de Ge sur Si(001) entraîne la formation de petits îlots tridimensionnels. Ces nanostructures sont métastables, de 2 à 5 nm de hauteur et 20 à 40 nm de largeur, bordées par des facettes {105} et se transformant en dômes ayant des facettes {113} après recuit à 575 °C ou pour des épaisseurs plus élevées. Ces travaux démontrent la possibilité de fabriquer des nanostructures grâce à des processus naturels lors de la croissance épitaxiale. En interrompant la croissance immédiatement après la formation des nanostructures métastables et en recouvrant la surface par une couche d’encapsulation, on obtient un réseau de ‘boîtes quantiques’ (BQ). Pour utiliser ces BQ comme matériel actif dans les dispositifs il est nécessaire de former des structures de forme appropriée, de dimensions homogènes et exemptes de dislocations.

Eaglesham et Cerullo ont montré que les îlots formés lors de la croissance SK de Ge sur Si(001) sont initialement cohérents (sans dislocations). Les petites dimensions latérales des îlots permettent une relaxation élastique significative des contraintes si bien qu’il est possible de croître des îlots cohérents dont la hauteur atteint 50 fois l’épaisseur critique pour la génération de dislocations pour une couche plane. Les déformations élastiques se propagent dans le substrat et procurent une source significative de minimisation d’énergie pour les îlots; plus de 50% de l’énergie de contrainte peut être emmagasinée dans le substrat.

Le champs de contraintes d’un îlot peut affecter la croissance des îlots voisins menant à un processus d’auto-organisation latérale. Malgré le fait que les détails des mécanismes menant à cette auto-organisation demeurent incompris et controversés, il semble que la migration, la germination et l’attachement des atomes soient altérés et provoquent une réduction de la distribution de taille des îlots et de la distribution de distances les séparant. Des travaux récents sur des multicouches d’îlots auto-assemblés montrent que les champs de déformation élastique au voisinage des îlots dans les couches d’encapsulation induisent une auto-organisation verticale (alignement) des îlots qui a pour effet de renforcer l’auto-organisation latérale.

Les procédés d’auto-assemblage les plus étudiés sont In(Ga)As/GaAs et Ge/Si par MBE. Le dépôt de BQ cohérentes InAs/GaAs est caractérisé par une fenêtre de procédés très étroite due à la très grande différence de paramètres de maille, ce qui tend à en diminuer l’intérêt technologique. Pour cette raison, ainsi que pour la plage de longueur d’onde couverte, l’utilisation d’îlots InAs dans InP semble avantageuse. La croissance épitaxiale en phase vapeur aux organométalliques (EPVOM) présente des avantages scientifiques (cinétique de réactions contrôlée par les surfaces, choix de précurseurs pour une chimie de surface spécifique aux sites de réaction, possibilité d’effectuer l’épitaxie sélective) et technologiques (élimination des sources d’évapora­tion à haute température et grand débit de production) indéniables.

qd pl miniature.gif (2956 bytes)Nous avons réalisé, avec Hugues Marchand et Remo Masut, les travaux pionniers sur la croissance EPVOM de nanostructures auto-assemblées InAs sur InP(001). La croissance peut être maintenue bidimensionnelle pour au moins 5 MC; les îlots sont ensuite formés lors de l’interruption de croissance (i.e. après le dépôt de la couche d’InAs), indiquant un auto-assemblage limité par la cinétique. L’émission optique se produit à ~1,5 µm, en accord avec les exigences pour les télécommunications par fibre optique (voir les spectres de photoluminesce dans l'image ci-contre).

Les principaux défis pour obtenir un confinement quantique efficace à l’intérieur des BQ demeurent, pour tous les systèmes de matériaux, l’optimisation de la forme, de la taille, de la distribution de taille, de la densité surfacique et de l’arrangement des nanostructures. Ceci n'est possible que par l’élucidation, à l’échelle atomique, des mécanismes d’auto-assemblage et d’auto-organisation.

 

Objectifs

Nous utilisons le système modèle InAs/InP(001) pour étudier les facteurs cinétiques et thermodynamiques contrôlant l’auto-assemblage et l’auto-organisation, pour déterminer les limites fondamentales à la croissance de nanostructures via ces processus naturels et pour évaluer la performance des nanostructures dans les dispositifs. Nos objectifs spécifiques sont de :

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Optimiser la forme, la taille, la distribution de taille et la densité surfacique des nanostructures 

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Comprendre et modéliser les transitions de formes des îlots 

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Établir les conditions de croissance permettant de maintenir la forme optimale des nanostructures InAs lors de leur enfouissement dans la matrice d’InP

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Comprendre les mécanismes d’auto-organisation latérale et verticale afin d’obtenir un réseau tridimensionnel de BQ parfaitement organisé et périodique

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Corréler les propriétés optiques et de transport électronique avec les mesures structurales et de composition

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Fabriquer des dispositifs optoélectroniques prototypes pour évaluer la performance des nanostructures auto-assemblées et auto-organisées

 

Méthodologie

Notre programme de recherche fait appel à des études complémentaires de croissance épitaxiale, de caractérisation des propriétés physiques, de fabrication de dispositifs et de modélisation conçues et réalisées en parallèle selon un processus itératif avec rétroaction. Les trois aspects principaux du programme sont :

1. Croissance et caractérisation structurale des nanostructures : Les hétérostructures sont fabriquées dans un réacteur EPVOM de haute performance. Nous avons identifié une plage de conditions de croissance permettant la synthèse de nanostructures InAs relativement uniformes dans InP avec et sans couche d’encapsulation.  Les nanostructures sont caractérisées localement et globalement à l’aide d’une combinaison de mesures de microscopie à force atomique (AFM), de microscopie électronique en transmission (MET), de réflectivité spéculaire de rayons X (XRR), de diffraction de rayons X à haute résolution (HR-XRD) et de cartographie du réseau réciproque (RLM). L’analyse statistique des données AFM permet de déterminer la rugosité de la surface et les longueurs caractéristiques des couches non-enfouies; les histogrammes bidimensionnels des pentes locales serviront à identifier le développement de facettes. La MET analytique permettra de mesurer la taille des îlots enfouis en évitant les effets de contraste dus aux contraintes (i.e. en utilisant une technique de caractérisation chimique). Les mesures HR-XRD sont analysées quantitativement à l’aide d’un modèle dynamique; RLM permettra d’étudier l’organisation latérale des îlots dans les multicouches. Nous travaillons actuellement à généraliser les modèles dynamiques de simulation des courbes XRR pour considérer explicitement l’effet des couches en îlots (i.e. discontinues)..

2. Mécanismes d’auto-assemblage et d’auto-organisation : La croissance épitaxiale est réalisée dans des conditions fortement hors équilibre, ce qui mène à des hétérostructures thermodynamiquement métastables. Les détails de l’évolution de la morphologie de surface des couches contraintes dépendent des variations spatiales du potentiel chimique qui, lui-même, varie en fonction des contraintes locales, de la composition chimique et de la courbure de la surface. Les paramètres de croissance décrits au paragraphe précédent affectent directement la cinétique d’auto-assemblage et d’auto-organisation des BQ en plus de causer, par exemple, des changements de ségrégation et de concentration d’hydrogène en surface qui, à leur tour, modifient la cinétique globale. Nous mesurons l’évolution de la forme, de la taille, de la distribution de taille et de la densité surfacique des BQ pendant l’interruption de croissance. Nous désirons utiliser une nouvelle technique d'imagerie MET (développée par J. Murray Gibson à UIUC) afin de mesurer la relaxation élastique des contraintes en fonction de la forme et de la taille des îlots. Nous étudierons systématiquement l’intermixage qui se produit aux interfaces inférieure et supérieure lors de l’échange gazeux pendant les interruptions de croissance et lors du recuit thermique imposé par la croissance des couches d’encapsulation. Tel qu’indiqué plus haut, les BQ sont en partie formées à partir de la couche de mouillage dont la stabilité reste incomprise. Nous développons actuellement une technique HR-XRD pour mesurer directement l’épaisseur de cette couche. Nous combinerons les résultats d’analyses de microscopie et de diffraction avec des simulations pour comprendre et contrôler la formation des BQ. Des modèles Monte Carlo et ‘rate equation’ incluant explicitement les effets des contraintes seront utilisés pour calculer l’évolution de la morpho­logie de surface en hétéroépitaxie.

3. Propriétés optoélectroniques et dispositifs : Des mesures de photoluminescence et d’absorption optique sont réalisées sur les structures contenant des BQ ainsi que sur des couches de référence pour lesquelles la croissance de InAs est maintenue bidimensionnelle. Ces mesures sont directement corrélées avec les résultats de la caractérisation structurale et chimique. Ces travaux procurent du ‘feedback’ et guident notre effort sur le contrôle et la compréhension de la croissance épitaxiale à l’échelle atomique.

 


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Modifié le 2006-08-28